Richmond, Virginia, 1865: Zum Ende des amerikanischen Bürgerkrieges brechen Captain Cyrus Harding (Michael Craig) und drei weitere Unionssoldaten mit einem Beobachtungsballon aus der Gefangenschaft aus. Gegen ihren Willen schwingt sich im letzten Moment Sergent Pencroft (Percy Herbert) von den gegnerischen Truppen in den Ballon. Fatalerweise geraten sie in den schwersten Orkan, den Amerika zu jenen Zeiten erlebt hat, der Sturm treibt sie tagelang aufs offene Meer heraus. Dann verliert der Ballon immer mehr Gas und ein tödlicher Absturz ins Meer droht. Mit letzter Kraft werfen sie alles über Bord, was entbehrlich ist, und retten sich an den Strand einer kleinen Insel im Südpazifik.

Das scheinbar unbewohnte felsige Eiland bietet alles Lebensnotwendige für die fünf Gestrandeten, doch schon bald erleben sie die erste böse Überraschung. Eine riesige Krabbe greift die Männer an, krallt Corporal Neb Nugent (Dan Jackson) mit ihrem Monsterschnabel, so dass ihnen nur bleibt, sie zu töten und lecker zu verspeisen. Einige Zeit später bekommen sie weibliche Gesellschaft: Mary Fairchild (Joan Greenwood) und ihre Nichte Elena (Beth Rogan), zwei tapfere englische Ladies, stranden auf ihrer Insel - ihr Schiff, aus Valparaiso kommend, ist unweit der Insel gesunken. Nunmehr zu siebt, ziehen sie vom Strand in eine Höhle, die sie sich mit den angeschwemmten Wrackteilen häuslich einrichten. Schon bald machen sie erneut Bekanntschaft mit monströsen Tieren. Sie entdecken einen Stock mit Riesenbienen und ein Riesenhuhn verbreitet Aufregung am Strand.

Während die Männer mit dem Bau eines Bootes beginnen, sorgen die Frauen mit Hilfe einer Ziegenherde für das leibliche Wohl, auch Liebesbeziehungen bahnen sich an. Da droht erneut Ungemach - ein Piratenschiff nähert sich der Insel. Nach einer wilden Schießerei trifft das Schiff plötzlich ein gezielter Schuss und es sinkt in Sekundenschnelle. Wie vom ersten Tag an, haben sie das unbestimmte Gefühl, dass eine Art Schutzengel über sie wacht. Und dieser Schutzengel gibt sich nun auch in Person des sagenumwobenen Kapitäns Nemo (Herbert Lom) zu erkennen. Er lebt seit acht Jahren in seinem verschütteten U-Boot Nautilus auf der Insel und betreibt Forschungen gegen den Welthunger - deshalb auch die Riesentiere und -pflanzen. Doch Nemos Zeit auf der Insel ist abgelaufen - der Inselvulkan brodelt bedrohlich und spuckt zunehmend Lava. Zusammen mit seinen neuen Freunden will er fliehen - mit dem gesunkenen Piratenschiff, das sie nun in Windeseile heben müssen. Ein dramatischer Wettlauf gegen den Vulkanausbruch beginnt.

"Die geheimnisvolle Insel" ist eine aufwendige und sehr freie Verfilmung von Jules Vernes gleichnamigem Roman, die neben der spannenden Geschichte durch die zahlreichen Trick-Effekte des seinerzeit sehr berühmten Ray Harryhausen ("Sindbads siebente Reise") besticht. Die Tiermodelle, die damals sensationell waren, erzeugen heute einen liebenswert nostalgischen Effekt.